Das Projekt der vorgestellten Doktorarbeit behandelt die ab initio Modellierung und Analyse verschiedener IrO2 und RuO2 Systeme, mit dem Ziel vielversprechende Katalysatorsysteme für die Proton Exchange Membran (PEM) Wasserelektrolyse herauszufiltern und so in Zusammenarbeit mit diversen experimentellen Gruppen im Rahmen des Kopernikus Projekts, strukturelle Eigenschaften und kinetische Aspekte (u.a. Überspannung) an Elektrodenoberflächen aufzuklären, vorherzusagen und schlussendlich effizientere Katalysatorsysteme zu implementieren.

Dafür soll analog zur Literatur ein hocheffizienter Ansatz für ein simulationsbasiertes Screening entwickelt werden, um neue Dotierungen und mögliche Nanostrukturierungen zu identifizieren, die gleichzeitig ausreichende Langzeitstabilität, hohe katalytische Aktivität und reduzierten Edelmetallgehalt aufweisen, wobei für Aktivität der potentiellen Katalysatoren nicht nur deren Zusammensetzung, sondern auch die jeweilige Struktur entscheidend sind.

Dazu dient eine in den letzten Jahren in der Reuter Gruppe implementierte Einbettungsmethode als Ausgangspunkt, die es erlaubt das Gesamtsystem zu simulieren, indem die verschiedenen Regionen (aktives Zentrum, Edukte, Produkte, Lösungsmittel) auf unterschiedlich genaue Weiße (Hybrid-DFT, MD Simulation, implizites Solvatationsmodell) beschrieben werden.

Nachdem diese Methode für die PEM Zelle modifiziert und weiterentwickelt wurde, können mit Hilfe zusätzlicher künstlicher Potentiale (Nudged Edge Band Methode) die freien Energien für die einzelnen Reaktionsschritte der Wasserelektrolyse bestimmt und daraus ein Reaktionsprofil abgeleitet werden, welches neben thermodynamischen auch kinetische Beitrage zu den Energiebarrieren und Reaktionsraten berücksichtigt.

Der automatisierte Prozess kann dann genutzt werden potentielle Katalysatorsysteme systematisch zu untersuchen, bevor sie in den experimentellen Gruppen in Betracht gezogen werden.

Darüber hinaus kann aus den berechneten Reaktionsraten ein kinetic Monte Carlo Modell parametrisiert werden, um die benötigte Rechenzeit noch weiter zu reduzieren.