AntiPOP Dechlorierung von persistenten organischen Schadstoffen (POPs) mithilfe von Palladium-Nanokatalysatoren zur Eliminierung von polychlorierten Biphenylen (PCBs) in kontaminierten Wässern

Stipendiatin/Stipendiat: Katrin Wiltschka

Im Promotionsvorhaben werden polychlorierte Biphenyle (PCBs) in belasteten Wässern durch nanopartikelkatalysierte Hydrodechlorierung eliminiert. Dabei kommt eine Polymerbeschichtung zum Einsatz, um die Katalysatoren in matrixreichen Umweltproben zu schützen. Die Katalysator-Polymer-Beschichtung wird in einem letzten Schritt in situ in einem Durchfluss-System getestet. Die Forschungsarbeit soll zur Entwicklung neuer umweltentlastender Technologien beitragen und damit einer fortschreitenden Belastung der Umwelt vorbeugen.

PCBs können sich im Fettgewebe anreichern und schon in geringsten Konzentrationen eine chronische Toxizität ausüben. Durch ihre thermische und chemische Stabilität wurden sie oft als Industriechemikalien verwendet, häufig auch als Isolieröle in Kondensatoren oder hydraulische Flüssigkeit im Untertagebau. Die Abwässer von Schrottplätzen und Kläranlagen sowie eingeleitete Grubenwässer können zu einer deutlichen Belastung der Oberflächengewässer führen. Auch Filteranlagen können diese Belastung nicht gänzlich eliminieren. Die durch Nanopartikel katalysierte Hydrodechlorierung erweist sich hingegen als sehr vielversprechend, um innerhalb kurzer Zeit die Eliminierung von chlorierten Verbindungen zu erreichen.

Das Vorhaben gliedert sich in drei Arbeitspakete. Im ersten Arbeitspaket werden bereits existierenden Extraktions- und Messverfahren (Festphasenmikroextraktion und Gaschromatographie-Massenspektrometrie, SPME-GC-MS) angepasst bzw. optimiert. Proben verschiedener belasteter Umweltwässer werden gesammelt und hinsichtlich der PCB-Belastung analysiert.

Anschließend wird das Dechlorierungspotential von suspendierten Palladium-Nanopartikeln getestet. Hierfür werden sowohl Standardsubstanzen verwendet, als auch kontaminierte native Umweltproben (Grubenwasser, Abwasser, Oberflächenwasser). Dabei werden die Hauptdechlorierungswege der PCBs bestimmt, zudem werden die Abbau-Kinetiken und die spezifischen katalytischen Aktivitäten miteinander verglichen. Eine PDMS-Beschichtung erlaubt die Auftragung der Palladium-Nanopartikel an die Innenseite der Miniaturreaktionsgefäße. Dadurch wird ein Verfahren überprüft, welches über einen langen Zeitraum anwendbar ist und die Einbringung von Nanopartikeln in die Umwelt verhindert und somit im Hinblick auf Ressourceneffizienz höchst attraktiv ist. Um die katalytische Aktivität der Nanopartikel aufrecht erhalten zu können, soll die Dechlorierung der Standardsubstanzen und nativen Umweltproben in mit Pd-PDMS-Sulfid-Fängern beschichteten Miniaturreaktionsgefäßen stattfinden. Je nach Chlorierungsgrad können die PCBs an Schwebstoffen sorbiert vorliegen. Aufgrund der sehr hohen Affinität zu PDMS wird jedoch ein Übertritt in die Beschichtung erwartet. Zusätzlich sind auch Substanzen gelöst, die die Aktivität der Katalysatoren stören und die Dechlorierung negativ beeinflussen können. In beiden Fällen ist die Beschichtung essenziell, um die erfolgreiche Durchführung der Experimente mit Umweltproben gewährleisten zu können. Unter Berücksichtigung der bis zur vollständigen Dechlorierung erforderlichen Reaktionszeiten lassen sich Rückschlüsse auf die Kinetiken und spezifische Katalysatoraktivität und eine mögliche Anwendung ziehen. Zudem soll getestet werden, wie beständig die Pd-PDMS-Beschichtung in den Gefäßen ist und über welchen Zeitraum hinweg mit einer gleichbleibenden katalytischen Aktivität zu rechnen ist.

Im letzten Schritt wird ein Durchfluss-System konstruiert, welches als „Modellanlage“ erste Erkenntnisse für eine Anwendung im Realbetrieb mit kontinuierlicher Dechlorierung liefern soll. Hier sollen die PCB-Standardsubstanzen und kontaminierten Wasserproben durch ein kompaktes Rohrsystem geleitet werden und nach definierten Zeitpunkten hinsichtlich Dechlorierungsgrad und -kinetiken untersucht werden. Die Betrachtung beeinflussender Parameter wie Durchflussgeschwindigkeit oder -volumen liefert dabei relevante Informationen zur Optimierung der Dechlorierung. Anhand des Modellssystems lassen sich somit Rückschlüsse für eine angewandte Nutzung ziehen.

Förderzeitraum:
01.01.2020 - 30.06.2023

Institut:
Justus-Liebig-Universität Gießen
Institut für Bodenkunde und Bodenerhaltung
Fachbereich 09

Betreuer:
Prof. Dr. Rolf-Alexander Düring

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Publikationen: