Farbstoffsensibilisierte Solarzellen (DSSCs) zeichnen sich durch hohe Wirkungsgrade unter diffusem Lichteinfall, geringe Amortisierungszeiten, geringen Materialaufwand und vielseitige Anwendungsmöglichkeiten aus. Die leistungsstärksten DSSCs beinhalten jedoch häufig schlecht verfügbare Edelmetalle, karzinogene Cobalt-Komplexe und toxische, entflammbare Lösemittel. Diese Promotion zielt darauf ab, Wasser als umweltfreundliches Lösemittel und edelmetallfreie Gegenelektroden in effektiv arbeitenden DSSCs unter Nutzung von organischen Redox-Mediatoren auf Basis des Moleküls TEMPO einzusetzen. In drei Arbeitspaketen werden gezielte Modifikationen der drei Kernkomponenten der DSSC (Photoanode, Flüssigelektrolyt und Gegenelektrode) vorgenommen, da Rekombination an der Photoanode ein immanentes Problem darstellt, das organische Redox-Molekül TEMPO nicht löslich genug in Wasser ist und geeignete Gegenelektroden bisher fehlen.

DSSCs, die Derivate des Moleküls TEMPO beinhalten, wie das gut wasserlösliche 4-OH-TEMPO, unterscheiden sich bei ansonsten gleicher Zellkomposition deutlich von TEMPO-basierten DSSCs. Daher ist ein grundlegendes Verständnis der Interaktion von TEMPO-Derivat-basierten Redox-Mediatoren mit weiteren DSSC-Bestandteilen entscheidend. Neben dem Redox-Mediator und dem Lösemittel Wasser besteht der Elektrolyt aus Additiven, die vor allem Rekombinationsreaktionen an der Photoanode unterdrücken. Die Wechselwirkung zwischen TEMPO-Derivaten und diesen Komponenten wird eingehend elektrochemisch untersucht. Neben Cyclovoltammetrie (CV) zur Analyse des Diffusionsverhaltens wird Konduktometrie zur Bestimmung der Leifähigkeit bei systematisch variierter Elektrolytkomposition durchgeführt. Auf Basis einer so als geeignet etablierten Elektrolytlösung werden die Elektroden der DSSC modifiziert.

Die farbstoffsensibilisierte Anode (Photoanode) wird mit Additiven behandelt, die zwischen den Farbstoffmolekülen auf der Elektrodenoberfläche anbinden. Somit wird eine lokalisierte Wirkung der Additive sichergestellt. Mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS) und weiteren photoelektrochemischen Methoden werden DSSCs auf Basis der so modifizierten Photoanoden charakterisiert. Die Wirkung der Additive wird mit den Beobachtungen aus der Elektrolytanalyse abgeglichen, um somit ein umfassendes Bild der Wechselwirkungen in TEMPO-Derivat-basierten DSSCs zu erhalten.

An der Gegenelektrode steht die Substitution von Platin als etabliertem, aber nicht gut verfügbarem Material im Fokus. Edelmetallfreie Gegenelektroden basierend auf Kohlenstoff-Materialien, leitfähigen Polymeren oder Eisen-Pyrit werden in ihren Charakteristika mit Platinelektroden verglichen und ein für den Einsatz in 4”‘OH”‘TEMPO-basierten DSSCs geeignetes Material ausgewählt. Neben der strukturellen und morphologischen Analyse spielt besonders die Kinetik der Reduktion des oxidierten Redox-Mediators eine wichtige Rolle, welche mit elektrochemischen Methoden (EIS und CV) untersucht wird.

Das Zusammenwirken der in den einzelnen Arbeitspaketen etablierten Komponenten wird in kompletten DSSCs untersucht. Deren photovoltaische Charakteristika werden bestimmt, Limitation des erreichten Wirkungsgrades durch eingehende photoelektrochemische Untersuchungen ermittelt und eine Behebung entdeckter Probleme angestrebt. Parallel wird an der Reproduzierbarkeit und der zeitlichen Stabilität der Zellcharakteristika gearbeitet, um einen Beitrag zur Entwicklung nachhaltig produzier- und einsetzbarer DSSCs zu leisten und so einen Weg aufzuzeigen, wie ein signifikanter Beitrag zur Erschließung bisher ungenutzter Flächen zur Energiegewinnung geleistet werden kann.