Umweltfreundlicher, multienzymatischer, kontinuierlicher Prozess für die nachhaltige Produktion wertvoller Verbindungen

Nachhaltige Entwicklung ist ein Schlüsselfaktor um die allgemeine Lebensqualität zu verbessern. Sie sichert zukünftigen Generationen außerdem einen hohen Lebensstandard. Nachhaltigkeit wurde von den Vereinten Nationen bereits 1987 als Ziel formuliert. In Bezug auf nachhaltige chemische Prozesse wurden die zwölf Prinzipien der Grünen Chemie[1] beschrieben. Die Europäische Technologieplattform für nachhaltige Chemie wurde 2004 mit dem Ziel gegründet, Forschung, Entwicklung und Innovation auf diesem Gebiet europaweit voranzubringen. Die Nachahmung natürlicher mehrstufiger Stoffwechselwege - also Enzymkaskaden oder enzymatische Netzwerke - ermöglichen die Entwicklung zuverlässiger reaktionstechnischer Strategien mit hohem Umsatz in die gewünschten Produkte und verbesserter wirtschaftlicher Effizienz.[2]

Viele Aminoalkohole sind biologisch aktiv.[3] Die enantiomerenreine biotechnische Herstellung dieser Verbindungen ist sinnvoll, insbesondere bei solchen Intermediaten und Produkten mit hoher Nachfrage. Gerade durch die Entwicklung und Optimierung neuer Transaminasen (TA) konnte die industrielle Relevanz gezeigt werden.[4] (vgl. Sitagliptin)[5] Enzymatische Netzwerke bieten eine elegante Alternative zur Synthese von optisch reinen Aminoalkoholen.[6] TAs können Hydroxyaldehyde umsetzen[7] und bilden so eine Möglichkeit Aminoalkohole herzustellen.

In dieser Arbeit soll die Effizienz eines neuen enzymatischen Netzwerks aus drei Enzymen (zwei primäre und ein sekundäres Enzym) untersucht werden. Die Enzyme stellen aus Aldehyden, über Hydroxyaldehyde, enantiomerenangereicherte Aminoalkohole her. Die primären Enzyme (Aldolase, Transaminase) bilden die zweistufige Kaskade zur Produktgewinnung. Das sekundäre Enzym (Decarboxylase) dient der Umsatzsteigerung, indem das Gleichgewicht weiter auf die Produktseite verschoben wird.

[1] P.T. Anastas, J. C., Warner, J. C., Green Chemistry: Theory and Practice, Oxford University Press: New York, 1998, 30

[2] Schrittwieser, J. H., Velikogne, S., Hall, M., Kroutil, W., Chem. Rev. 2017, 118, 270-348

[3] Velasco-Lozano S., Santiago-Arcos J., Mayoral J. A., López-Gallego F., ChemCatChem. 2020, 12, 11, 3030-3041

[4] Patil M. D., Grogan G., Bommarius A., Yun H., Catalysts., 2018, 8, 254

[5] C. K. Savile, J. M. Janey, E. C. Mundorff, J. C. Moore, S. Tam, W. R. Jarvis, J. C. Colbeck, A. Krebber, F. J. Fleitz, J. Brands, P. N. Devine, G. W. Huisman, G. J. Hughes, Science 2010, 329, 305-309

[6] Erdmann V., Lichman B. R., Zhao J., Simon R. C., Kroutil W., Ward J. M., Hailes H. C., Rother D., Angew. Chem. 2017, 129, 12677-12681

[7] Villegas-Torres M. F., Ward J. M., Baganz F., J. Biotechnol. 2018, 218, 150-160